彩云间通高21米，仿唐式楼阁，中为立柱，取李白《早发白帝城》中“朝辞白帝彩云间，千里江陵一日还”中的“彩云间”诗句命名。近代著名剧作家曹禺先生书“彩云”于楼顶南侧面，赵朴初先生书“名震寰宇”匾于正门额头。每层正中均设碑台，最底层六通分别为宋画家梁楷简笔画《李白行吟图》，毛泽东书李白诗《将进酒》，于右任书李白《望终南山寄紫阁隐者》，周恩来书李白《早发白帝城》，鲁迅书李白《越中览古》，郭沫若书《吾蜀李青莲》诗；二层碑六通分别为国内各馆藏李白手迹，其中有故宫博物院藏李白书《上阳台》，济宁太白楼藏李白书《清平调》三章，采石矶李白纪念馆藏李白送贺八归越手迹，唐画家韩晃画文苑图中之李白、杜甫像；三层碑刻唐玄宗书《鹡鸰颂》。